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摘要：为探究持续减排背景下广州市夏季臭氧(O3)污染成因，选取2022年夏季首次O3污染过程进行研究。文章结合O3及其前体物观测数据、气象观测数据，从气象条件、区域传输和O3前体物排放等方面较为全面地分析了此次污染过程的特征及传输对O3的影响。结果表明，观测期间受副高控制，低湿高温有利于O3生成，小风时数增多，污染扩散条件差，日照时数加长，有利于光化学反应。污染天主导风向为南风，本轮污染过程由南向北推进，O3小时变化出现双峰拖尾峰现象，存在一定区域污染和传输影响。污染前一晚及当日凌晨，NO2浓度和挥发性有机物均偏高，为O3生成提供了充分条件。
关键词：O3污染；二氧化氮；前体物；污染过程；成因分析；夏季；生态环境；空气质量
0引言
O3是自然界大气中的组分之一，近地面对流层O3具有强氧化性，高浓度的地面O3引发城市光化学烟雾，其腐蚀性会对农作物造成影响，对人体健康、生态环境也有可能造成严重的危害[1]。
O3受前体物排放、气象条件和光化学形成共同作用产生［2］，主要是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOC s)经过光化学反应生成［3］。王娇等[4]发现当太原市O3污染较为严重时，地面天气形势多为低压前部或均压场，高空受西南或偏南气流控制。周婕萍等[5]通过O3和大气氧化性模拟分析提出，O3生成对芳香烃类最为敏感。而江明等[6]结合气象要素，通过对O3激光雷达数据分析发现，高温和低湿环境有利于近地面O3的生成。姚宇坤等[7]通过观测数据并结合光化学箱式模型等工具分析得出，区域传输对O3的影响较大，主要是区域污染输出的前体物在本地反应生成以及其他区域生成的O3直接传输而来。
近年来，广州市对PM2.5环境空气质量污染物治理已取得显著成效，但O3对广州市环境空气质量的影响却同比上升，浓度值的各百分位数及平均值都呈现明显的上升态势，超标天数逐年递增，夏秋两季是广州市O3污染较为严重的季节。2022年，广州市O3年评价值为179μg/m3，同比上升11.9%，为近10年最高浓度。其中，夏季占全年超标天数的69.49%[8]。因此，为进一步加深对广州市夏季O3污染成因的认识，本文研究了2022年夏季广州市第1次O3污染过程的特点及其驱动原因，以期为广州市的O3治理提供科学参考。
1数据来源与分析
1.1样品采集
本研究分别在广州市北部、中部和南部区域各选择1个典型站点，分别位于白云区钟落潭人民法院楼顶(23.36°N、113.35°E)、广州市第八十六中学楼顶(23.10°N、113.43°E)和广州市南沙区黄阁镇麒麟中学楼顶(22.81°N、113.49°E)以下分别称白云竹料站、黄埔大沙地站和南沙黄阁站。3个采样点距离地面高度分别约为20 m、15 m和15 m，有较好的扩散条件。
本研究使用VOCs在线监测(AC-GCMS，广州禾信)等在线监测仪器监测VOCs浓度，其他数据包括O3、NO2、CO，气象参数数据包括温度、相对湿度、风速、风向等。O3日评价指标采用O3日最大8 h滑动平均浓度(以下简称“O3-8h浓度”)，参照HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》和GB 3095—2012《环境空气质量标准》执行，O3-8h浓度超过160μg/m3为日评价指标超标，定义为污染日。O3-8h浓度小于等于160μg/m3定义为非污染日。
本研究的采样时间为2022年7月11日—15日，监测到广州市2022年夏季第一次O 3污染过程。2022年7月11日—12日的O3-8h浓度分别为97μg/m3和145μg/m3，7月13—14日，空气质量为轻度污染，首要污染物为O3，O3-8h浓度分别为170μg/m3和166μg/m3，均超过国家二级标准(160μg/m3)，7月15日回落至96μg/m3。
1.2分析方法
O3生成潜势(OFP，ozone formation potential)在O3研究中用于定量分析不同活性物种VOCs对促进O3生成的贡献指标。本研究中OFP为某VOC化合物环境浓度与该VOC的最大反应增量系数(MIR)的乘积，计算公式为：
OFPi=MIRi×[VOC]i (1)
式中：[VOC]i为观测到的某VOC在大气中的质量浓度；MIRi为该VOC化合物在O3最大增量反应中的O3生成系数。
2结果与讨论
2.1区域污染及传输影响
从图1各站点O3浓度区域分布情况来看，广州市西部及中南部是7月13日污染程度较重的区域，7月14日污染程度较重的区域转移至西北部，本次污染天主导风向为南风，而本轮污染过程由南向北推进，说明本次O3污染过程存在传输污染。
从图2发现，黄埔大沙地在7月13日16时前达到当日O3污染浓度峰值，并短时间内快速下降，O3小时变化趋势出现拖尾峰现象；同时，白云竹料在16时前后出现双峰现象并在晚间出现拖尾峰现象；次日，南沙黄阁日间出现了双峰现象。说明本次O3污染呈现多中心分布，存在本地人为源或工业源产生区域污染的可能。
2.2均压场及高温低湿的局地气象因子影响
如图3的500 hPa天气图所示，O3污染期间，广州市被500 hPa等压面的位势高度为5.88 km的特征等高线包围，比周围的线数值都高，副热带高压控制，处于高空槽后脊前的区域，负涡度区和辐散层作用于流场，盛行下沉气流，空气作下沉运动。同时，O3污染日期间广州市受均压场控制，气压梯度力小。下沉气流叠加均压场控制，不利于O3污染物向上扩散。
如表1所示，观测期间，广州市受副热带高压控制，高压与暖区配合，高层辐合为主，低层辐散为主，形成晴热天气。降水量均为0 mm，O3污染日相对湿度分别为68.2%和69.4%较非污染日的相对湿度(72.8%、70%及75.4%)有明显下降，相对湿度越低，空气中的水蒸气和含水气溶胶的含量越低，无法削弱太阳辐射。此外，采样期间日照时数加长，有利于光化学反应。同时，O3污染日最高气温及平均气温均高于非污染日，高温能够提高O3生成的反应速率。因此，O3浓度与温湿度具有较强的相关性，高温低湿环境有利于O3生成。
整个观测期间，盛行风向主要为南风，污染日(平均风速1.5 m/s)较非污染日小(平均风速1.95 m/s)，风力较弱的时数较非污染日增多，地面低风速造成污染稀释和扩散条件差，加强了本地生成的O3沉积，从而导致本次的O3污染发生。
2.3 O3前体物的影响分析
从白云竹料、黄埔大沙地以及南沙黄阁3个监测站点数据显示，如图4所示，站点7月13日日间NO2的浓度较高，14日污染的前一晚NO2的累积量较高。NO2浓度(100μg/m3±10μg/m3)均从凌晨0:00时—2:00时逐渐积累并在次日上午08:00时—11:00时左右出现NO2浓度(150μg/m3±20μg/m3)高峰。随着午后辐射加强、气温升高，光化学反应逐渐活跃，致使NO和NO2浓度开始下降，O3浓度上升，下午O3浓度达到高峰(>160μg/m3)，出现区域O3污染。如图4所示，7月14日白云竹料、黄埔大沙地的午间时分，NO2浓度变化趋势均出现拖尾峰现象，随后O3在辐射水平不高的时段，其生成受抑制。入夜后，随着当地辐射减弱，O3生成受抑制在辐射水平不高时段，且O3会氧化NO，发生滴定作用生成NO2，致使O3达到高峰后浓度持续降低而NO2开始升高。观测期间，3个观测站点的NO浓度整体较低，NO的浓度变化与O3的浓度变化亦呈现相反的变化趋势，NO浓度变化特征均为先于早间出现NO高峰，NO浓度除主要因交通早高峰8:00时—10:00时间达到高峰值外，均在因辐射水平受抑制从而导致O3浓度下降后开始积累，并在凌晨达到NO浓度峰值。说明NO、NO2、O3的变化规律符合O3本地生成特征，近地面NO2光解是O3生成的唯一途径，而污染前的夜间至当日凌晨，高浓度的氮氧化物(NOx)为O3的生成提供充足原料。
从白云竹料、黄埔大沙地、南沙黄阁3个站点为代表的广州南北东部区域污染日前10个物种O3生成潜势(OFP)如表2所示。7月13日、14日3个站点的前10个物种OFP共同物种都有甲苯、乙烯、异戊二烯、正丁烷和异戊烷。甲苯主要来源于溶剂使用和工业排放，异戊二烯主要来源于植物排放，乙烯、正丁烷和异戊烷主要来源于机动车尾气和油气挥发。白云竹料站点芳香烃OFP比其他站点高一个数量级，且对应的OVOCs也较高，说明光化学反应较强，应重点关注工业排放。黄埔大沙地站点OFP相对较低，且OVOCs也较低，但乙烯占比较高，说明受石化/柴油车影响较大。南沙黄阁以丙烯、正丁烯占比较高，且OVOCs也较高，说明受工业排放影响较大。
3结语
本次O3污染是广州市典型的夏季O3污染过程，造成污染发生的原因有以下几点：(1)污染天主导风向为南风，污染过程由南向北推进，O3小时变化出现双峰拖尾峰现象，说明存在一定的区域污染和传输影响；(2)污染日广州市日照时数加长，有利于光化学反应，同时，受到副热带高压控制下的晴热天气影响，且小风时数增多、相对湿度低造成污染扩散条件差，说明均压场及高温低湿环境为O3的产生和积累提供了良好的局地气象因子；(3)污染前一晚及当日凌晨，氮氧化物(NOx)浓度均偏高，挥发性有机物(VOCs)在O3浓度升高前均有积累，说明氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)的积累为O3污染的发生提供了基础。建议广州市进入夏季阶段，应重点管控夜晚及凌晨氮氧化物(NOx)的排放，对广州市北部区域需考虑控制工业排放，对东部区域需考虑控制当地石化/柴油车排放对VOCs浓度造成影响，对南部区域的则需要考虑控制当地工业排放造成的影响。
参考文献：
[1]闫家鹏.O3污染的危害及降低污染危害的措施[J].南方农业，2015，9(6)：188-189.
[2]LU X,HONG J,ZHANG L,et al.Severe surface ozone pollution in china:a global perspective[J].Environmental scienee&technology letters,2018,5(8):487-494.
[3]TANG G,LIU S,ZHANG J,et al.Bypassing the nox titration trap in ozone pollution control in beijing[J].Atmospheric research,2020,249(10):105333.
[4]王娇，姚闯，李树文，等.气象条件对太原市O3浓度的影响研究[J].环境科学与管理，2023，48(8)：88-93.
[5]周婕萍，袁斌，彭钰雯，等.珠三角冬季O3污染成因分析：以2020年1月一次污染过程为例[J].中国环境科学，2023，43(5)：2198-2209.
[6]江明，王在华，刘明，等.广州市黄埔区春季一次O3污染过程分析[J].玉溪师范学院学报，2022，38(6)：25-31.
[7]姚宇坤，杨振亚，陈凤，等.江苏东南部典型城市O3污染特征与成因分析[J].资源节约与环保，2024(1)：95-100.
[8]黄继章，高健，余美芳，等.广州市2022年臭氧污染特征与成因分析[J].中国环境科学，2024，44(6)：3100-3110.后台-系统设置-扩展变量-手机广告位-内容正文底部 -
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2022年广州市一次夏季臭氧污染过程成因分析论文
人参与 2024-12-26 10:05:33 分类 : 理学 点这评论 作者：团论文网 来源：https://www.tuanlunwen.com/
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